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我院罗中箴教授与合作者在高性能N型PbS热电材料方面取得重要突破!

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发布时间:
2023-05-30
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《美国化学会志》(英语:Journal of the American Chemical Society),缩写:J.Am.Chem.Soc.或JACS是美国化学学会发行的学术期刊,创刊于1879年,初期为半月刊,1967年改为双周刊,现为周刊。内容包括通讯或快报和全文等形式,涵盖化学领域的各个方面,是化学领域最富权威的学术期刊之一。

随着化石能源消耗的日益增长,人类面临着能源危机和环境污染的双重挑战。为此,科学家们提出了两种解决途径:一是发展新型清洁能源;二是提高能源的利用效率。固态热电转换技术可以将废热直接转化成电能,提高能源的利用效率,从而能够有效的缓解全球能源危机并降低碳排量。热电转换技术的效率是由材料的热电优值ZT决定的。提高材料的ZT尤其是平均热电优值ZTavg,是提高转化效率的关键。但是,由于热电参数(包括电导率、泽贝克系数和热导率)之间存在强相互耦合作用,使得ZT的提高异常困难。

研究团队发现,在Sb掺杂的N型PbS中,通过合金化GeS,发生Ge价态歧化反应,生成了Pb5Ge5S12第二相。Pb5Ge5S12的生成引入了S空位,提高了载流子浓度和电导率,优化了电输运性能。通过对Pb5Ge5S12半导体价带和导带的测量发现,其与PbS基体具有接近的导带位置,保证了载流子较高的迁移率。相较于在P型PbX中通常采用的价带对齐优化策略,文章创新性地实现了N型PbX体系的导带对齐。另一方面,由点缺陷(固溶的偏心Ge原子、掺杂剂Sb,以及S空位)、纳米尺度Ge和中尺度Pb5Ge5S12共同构成了多尺度分级结构,能够有效散射声子,降低了材料晶格热导率。最终实现了电、热输运性能的同时优化,获得了0.76的ZTavg,这是目前N型PbS热电材料报道的最高值。同时,首次合成了Pb5Ge5S12半导体的玻璃态和多晶材料,并研究了其基本的物理性能。

港澳宝典大全热电功能材料实验室(2020年依托港澳宝典大全成立)罗中箴教授为该论文第一作者,论文得到了邹志刚院士、新加坡南洋理工大学颜清宇教授和美国西北大学Mercouri G. Kanatzidis教授的指导。该研究获得闽都创新实验室、科技部国家重点研发专项、国家自然科学基金等项目的资助。